固体所研发纳米限域材料实现水中氟离子高效去除

近期，中国科学院合肥物质院固体所环境材料与污染控制研究部孔令涛研究员团队在纳米限域材料去除水中氟离子研究方面取得新进展。研究人员研发出一种具有纳米限域效应的La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料，实现对水中氟离子的高效去除。相关成果以“Nanoconfinement regulation of La-Mg LDH/Ti3C2TX (T = O, OH) for effective removal of fluoride: membrane fabrication and mechanism revelation”为题，发表在Chemical Engineering Journal (Chem. Eng. J., 493, 152779(2024))期刊上。

氟化物是一种常见的水中污染物，高剂量摄入会导致氟斑牙、氟骨症和甲状腺异常等疾病。层状双氢氧化物（LDH）因具有更多的活性位点，能够高效去除水中氟离子而受到广泛关注。然而，LDH通常为纳米片层结构，制备中易发生材料团聚，影响活性位点的暴露，导致吸附容量大大下降。因此，如何设计并制备充分暴露活性位点的LDH材料，对氟离子的高效去除具有重要意义。

鉴于此，研究团队通过纳米限域结构调控，制备出一种La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料，并将其用于去除水中氟离子。Ti3C2TX材料的限域结构解决了片状La-Mg LDH的团聚问题，大大增加了吸附膜材料的比表面积和活性位点。研究发现，La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料对氟离子最大吸附容量达到149.66 mg/g，同时多种共存离子（Cl-、PO43-、CO32-、NO3-、SO42-等）对氟离子的吸附几乎没有影响。经过五次再生循环后，吸附膜材料对氟离子的去除率仍大于80%，且出水中镁、钛和镧等金属离子浓度均小于国家标准，表明该材料具有良好的稳定特性。DFT计算结果证实，La-Mg LDH/Ti3C2TX对氟离子的吸附能要远远小于单相材料对氟离子的吸附能，且氟离子更容易被吸附到La-Mg LDH和Ti3C2TX结合处的限域界面区域，而非表面。LDH/Ti3C2TX吸附膜的最大通量为11526 L/m3，具有非常广阔的实际应用前景。该研究通过纳米限域结构调控，解决了常规LDH材料易团聚导致吸附容量小的问题，为水中氟离子的深度去除提供了新思路。

硕士研究生魏健为论文第一作者，孔令涛研究员和何军勇副研究员为论文通讯作者。该研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金及安徽省自然科学基金等项目的支持。

文章链接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152779

图1.（a）La-Mg LDH的TEM图；（b）Ti3C2TX的SEM图；（c）La-Mg LDH/Ti3C2TX的SEM图；La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附氟的（d）一级动力学，（e）Langmuir模型和（f）热力学模型图。

图2. La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附前（a）和吸附后（b）的表面粗糙度图；La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附前（c）和吸附后（d）的表面电荷图；（e）La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料除氟机理图。